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渐渐习惯了现代生活的美国队长史蒂夫·罗杰斯（克里斯·埃文斯 Chris Evans 饰），在一次行动后隐隐嗅到神盾局内部所弥漫出来的凶险气味。而当得知神盾局正秘密进行的“洞察计划”后，他更为此感到愤怒。某天，神盾局指挥官尼克-法瑞（塞缪尔·杰克逊 Samuel L. Jackson 饰）遭到一群武装分子袭击，他拼尽全力将一支U盘交到美国队长手中，这里面藏着该局二战以来最重要且最可怕的秘密。在此之后，美国队长因涉嫌杀害尼克而遭到前局长亚历山大·皮尔斯（罗伯特·雷德福/Robert Redford 饰）的通缉和追杀，逃亡中他得到黑寡妇（斯嘉丽·约翰逊 Scarlett Johansson 饰）和退伍老兵“猎鹰”（安东尼·麦凯 Anthony Mackie 饰）的帮助。 　　他们必须争分夺秒解开神盾局的秘密，阻止“洞察计划”的施行……

弗兰奇（艾德里安·布洛迪 Adrien Brody 饰）刚刚结束为期十年的漫长牢狱之灾，然而，艰苦的铁窗生活却并没有改变他暴戾邪恶的性格，刚刚出狱没多久，他便开始筹划着干一笔大买卖，以此作为收官之战。 　　弗兰奇找到了自己的弟弟詹姆斯（海登·克里斯滕森 Hayden Christensen 饰），希望能够得到他的帮助，然而，詹姆斯早已经弃暗投明，成为了一名汽车修理工。他打算和女友艾米丽（乔丹娜·布鲁斯特 Jordana Brewster 饰）一起踏踏实实过日子，共同打造美好安定的未来。弗兰奇的出现彻底搅乱了詹姆斯的人生计划，眼见弟弟不情不愿，弗兰奇竟然以艾米的性命为威胁，无奈之下，詹姆斯只得就范。

年轻的魔术师马雷克梦想着激动人心的冒险。 当她遇到寻求帮助的女祭司蒂拉时，她提供了帮助并提供了一个杂牌团。 他们一起去寻找被野生食人魔绑架的蒂拉的妹妹。